Cerita ini mengambil latar Eropa (fiktif) abad ke-19 (tepatnya pada tahun 1891) dimana Exorcist dan Akuma eksis. Tugas Exorcist adalah membasmi Akuma yang diciptakan Earl of Milennium dari kesedihan umat manusia. Tokoh utama manga ini adalah pemuda berusia 15 tahun bernama Allen Walker yang sedang menuju Markas Besar Black Order dimana semua exorcist bekerja. Setelah masuk Black Order, Allen menjumpai banyak kawan dan lawan yang harus dihadapi, seperti Klan Noah dan juga Earl of Milennium.
Karakter
Allen Walker
Diadopsi oleh Mana Walker pada tanggal 25 Desember. Pemuda berambut putih ini merupakan exorcist termuda di Black Order. Dia mempunyai tanda kutukan di mata sebelah kirinya yang didapat dari ayah angkatnya, Mana Walker. Walaupun mata kirinya adalah kutukan, Allen menganggapnya sebagai anugerah Tuhan untuk melawan Earl of Milennium. Allen dulunya mencoba menghidupkan kembali ayahnya dengan bantuan Earl of Milennium. Setelah kejadian itu, Allen ditemukan Jenderal Marian Cross, yang merupakan Jenderal Black Order dan melatihnya menjadi exorcist.
Innocence Allen adalah tipe parasit yang terletak di tangan kirinya, yang bernama Crown Clown. Allen juga diramalkan sebagai The Destroyer of Time yang kelak akan mengalahkan Earl. Exorcist yang makannya sangat banyak ini sangat ahli dalam bermain poker karena masa lalunya yang "kelam" dengan Jenderal Cross. Ketika bermain poker, kepribadiannya berubah 180 derajat menjadi "Black Allen".
Lenalee Lee
Sejak kedua orang tuanya meninggal karena Akuma, Lenalee dibawa ke Black Order karena terbukti bisa berakomodasi dengan Innocence. Dia hanya setahun lebih tua daripada Allen. Lenalee sangat perhatian kepada teman-temannya, sehingga dia sempat marah kepada Allen yang ceroboh. Innocence Lenalee adalah Dark Boots, sepatu yang membuatnya melayang di udara seperti kupu-kupu dan mengancurkan lawan.
Saat melawan Akuma level 3, rambut Lenalee yang panjang terpotong menjadi sangat pendek, dikarenakan innoncenya yang merupakan sumber kekuatannya memakan rambut hijau gelap miliknya. bahkan Innoncenya pun hancur. Lenalee mempunyai kakak bernama Komui Lee yang juga bekerja di Black Order bagian Sains. Perempuan berkelahiran 20 Februari ini berpendapat, baginya Black Order dan orang-orang di dalamnya adalah keluarganya, sehingga ia lebih rela dunia ini hancur daripada orang-orang yang disayanginya tewas. Lenalee pernah bermimpi duduk dikelilingi tumpukan mayat.
Kanda Yuu
Exorcist yang berasal dari Jepang ini sangat dingin dan cepat marah. Dia tidak suka pada Allen yang dianggapnya terlalu naif dan memanggil Allen dengan sebutan moyashi (beansprout/taoge). Kanda mempunyai kemampuan penyembuhan yang lebih cepat daripada orang biasa, dan hal itu sepertinya berkaitan dengan jam pasir berisi bunga teratai di dalam kamarnya. Dan jika ia menggunakan kemampuan dari jam pasir berisi bunga teratainya tersebut, umurnya akan semakin berkurang. Jika kelopak terakhir dari bunga teratainya gugur, maka ia akan mati. Tapi, pemuda berkelahiran 6 Juni ini berniat tidak akan mati sebelum menemukan orang yang dicarinya. Innocence Kanda teretak pada pedangnya yang dinamakan Mugen.